Era hijo del Infante Alfonso de Borbón-Dos Sicilias y de la Princesa Alicia de Parma. Su abuela materna fue la Princesa de Asturias, Doña Mercedes de Borbón y Austria, hija mayo de Alfonso XII y hermana de Alfonso XIII.
El Rey Juan Carlos I le condedió el título de Infante de España en 1994, y ocupaba el primer puesto en la línea de sucesión a la corona española después de los descendientes del rey Juan Carlos I
El Infante con su esposa, la Princesa Ana de Francia
Carlos de Borbón-Dos Sicilias contrajo matrimonio con la Princesa Ana de Francia, y tuvieron cinco hijos: Cristina, María, Pedro, Inés y Victoria.
El Infante entre su hijo Pedro, Duque de Noto, y su nieto Jaime, Duque de Capua
Por acuerdo de su familia y por deseo del Rey Felipe VI, sus restos descansaran en el Panteón de Infantes del Real Monasterio de San Lorenzo de El Escorial.
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