Si estas tratando de subir una App Android a Google Play y recibes un mensaje de que le falta alineado, debes utilizar una herramienta llamada zipalign que viene incluida en /adt-bundle/sdk/build-tools/android-4.4W/, el comando a utilizar es el siguiente.
# zipalign 4 aplicacion.apk salida.apk
Donde 4 es el nivel de alineación, 4 provee una alineación de 32 bits, aplicación.apk es tu aplicación sin alinear y salida.apk es el archivo de tu App ya alineada.